锂离子电池（LIB）是一种非常有前途的储能系统选择，可通过为电动汽车（EV）提供动力并将清洁但间歇性的能源整合到电网中来最大限度地减少对化石燃料的依赖。然而，传统锂离子电池中使用的易燃液体电解质导致传统电池面临安全问题。

然而，全固态电池（ASSB）成为最有前途的技术之一，因为与液体电解质电池相比，它们可以提供更好的安全性、更高的能量密度和更长的循环寿命。使用固体电解质（SE）作为液体电解质的替代品提供了使用高压阴极和金属阳极的可能性，有助于实现高理论能量密度（体积能量密度为500700 Wh/L，重量能量密度为300500 瓦时/千克）。

固体电解质是ASSB中最重要的组成部分，因为它在很大程度上决定了功率密度和倍率性能。 ASSB 面临的主要挑战是开发高导电性SE (1 mS cm1) 以及良好的电化学稳定性。这激发了人们大力寻找能够与移动同行竞争的新社会企业的努力。大量的工作使人们对SE 中的离子传输机制有了深入的了解，并显着提高了离子电导率。

在许多广泛研究的SE候选材料中，硫化物表现出最高的电导率，高达102S cm1，其中一些甚至超过了液体电解质的值。例子包括Li10GeP2S12（“LGPS”；i=12 mS·cm1）及其衍生物，Li7P3S11（i=17 mS·cm1），Li银汞矿Li6PS5X（X=Cl，Br）（i=37 mS） ·cm1) 和Li9.54Si1.74P1.44S11.7Cl0.3 (i=25 mS·cm1)。

然而，硫化物通常表现出狭窄的电化学窗口，因此与锂金属阳极的相容性较差。此外，硫化物在潮湿空气中极高的敏感性很大程度上阻碍了它们在电池中的实际应用。另一方面，氧化物电解质通常表现出高氧化电位和良好的化学/电化学稳定性，但与正极接触时延展性较差且界面电阻较大。非常需要开发同时具有高离子电导率、良好机械性能和宽电化学窗口的SE。

卤化物电解质只受到了适度的关注，并且很少有材料被报道为锂离子导体，第一个例子可以追溯到20 世纪50 年代。 2018 年，浅野等人。显着提高了卤化物的室温电导率（Li3YCl6 为0.51 mS cm-1，Li3YBr6 为1.7 mS cm-1）。

值得注意的是，这些材料在良好的电化学稳定性、机械变形性以及与没有保护层的典型正极材料的优异相容性方面展示了其作为SE材料的优势。从那时起，由于三元卤化物与高压阴极接触时具有高抗氧化性，人们对三元卤化物的兴趣激增。几种三元卤化物Li3YCl6, 30Li3ErCl6, Li3InCl6, LixScCl3+x, Li2ZrCl6, 0.5LiCl·SmCl3, LiMCl6 (M=Ta, Nb) 及其异价取代变体Li3xM1xZrxCl6 (M=Y, Er, In, Ho, Lu ), Li3xYb1xMxCl6 (M=Hf4+, Zr4+), LiMOCl4 (M=Nb, Ta), ZrO2(-LiCl)-Li2ZrCl6, Li2+x-yZrCl6-x-yOx, xLi2OMCly (M=Ta, Hf) ，已被（重新）研究。

用四价阳离子等价取代M3+ 导致电导率增加几个数量级。几种组合物在室温下实现了高达数mS cm1 的高电导率，但潜在的离子传导机制仍然难以捉摸。以往影响锂导电卤化物离子输运因素的研究主要集中在非锂阳离子无序、多面体畸变、堆垛层错等方面，但Li/空位浓度对离子输运机制和离子输运特性的影响尚未详细阐明。

结果介绍

近日，中国科学院物理研究所胡永胜、吴凡和中山大学张志臻报道了新型锂超级离子氯化物Li3xSc1xZrxCl6和Li3xSc1xHfxCl6（x=0.25、0.50， 0.625, 0.75)，这是在室温下。它具有高达2.2 mS cm1 的高离子电导率和低电导率活化能垒（Zr 和Hf 类比分别为0.31 和0.33 eV）。 Zr4+/Hf4+取代后电导率的显着增加归因于沿c轴的能垒降低以及由调整的Li+/空位浓度引起的相关迁移的增强。

固态电池的评估进一步证实了该电解质在高压ASSB中的应用潜力。这项工作阐明了调节阳离子/空位浓度以增强相关迁移对阳离子电导率的影响的效果。该策略可以扩展到其他系统，并作为快离子导体设计的指南。该研究以题为“Superionic Conductivity Invoked by Enhanced Correlation Migration in Lithium Halides Solid Electrolytes”的论文发表在储能领域知名期刊《ACS Energy Letters》上。

文字介绍

采用包括球磨和后续退火的固态合成工艺合成了分子式为Li3xSc1xZrxCl6 和Li3xSc1xHfxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75) 的Zr 和Hf 取代的Li3ScCl6流程。利用X射线衍射仪对所制备的产物的晶体结构进行了表征。 Li3xSc1xZrxCl6 和Li3xSc1xHfxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75, 1.0) 的XRD 图谱分别如图1a 所示。请注意，端元Li3ScCl6 和Li2ZrCl6（或Li2HfCl6）均以空间群C2/m 的单斜晶结构结晶，因此在XRD 图中显示出相同的hkl 线。

两个端元之间峰相对强度的差异是由Li含量的差异、不同的威科夫位点以及Sc/Zr原子的占据引起的。由于Sc3+ (74.5pm) 和Zr4+ (72.0pm) 或Hf4+ (71.0pm) 之间的离子半径接近，当x 在0 和1 之间变化时，形成固溶体。此前Rietveld精修了Li3ScCl6的单晶X射线衍射数据，识别出了锂原子的三个不同的威科夫位点，即Li1（4g）、Li2（4h）和Li3（2d），其中Li2和Li3位点被部分占据，而Li1站点已被完全占用。考虑到氧化锆、铪、钪和氯化物与X 射线相比具有更大的正中子散射长度（Zr、Hf、Sc 和Cl 分别为b=7.2、7.7、12.3 和9.6fm），预计中子衍射会更大准确地确定锂无序原子占据），而锂为负值（b=-1.9fm），这提供了大的散射对比度。

因此，对合成的化合物Li3-xSc1-xZrxCl6(x=0、0.25、0.625、0.75)进行中子粉末衍射。从单晶XRD 确定的模型被用作细化的起点。骨架原子的坐标（Sc/Zr、Cl）与文献没有显着差异。值得注意的是，测试表明，具有三个部分占据的锂位点的模型与NPD 数据具有最佳一致性，而单晶XRD 则将Li1 位点细化为完全占据。 BVSE方法的位点能量分析表明，不存在高能位点，并且三个Li位点具有非常相似的位点能量，这将在下面证明。图1b 显示了在室温下测量的Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 中子衍射数据的Rietveld 精修图。

拟合结果令人满意，所有原子的原子位置和原子位移参数都得到了准确的校正。所有成分的XRD 图案也进行了细化，目的是获得更全面的信息。 Zr取代后晶格参数的变化如图1c所示。相应的细化3D 框架如图1df 所示。 Zr取代后，a轴和c轴晶格参数分别随x呈现单调增加和单调减少的趋势。相反，b轴随着x的增大先增大后减小，并在x=0.625时获得最大值。下面将讨论这些结构变化对Li+ 离子扩散性能的影响。

[图1]（a）使用Cu源的Li3xSc1xZrxCl6（x=0、0.25、0.50、0.625、0.75、1.0）的粉末X射线衍射图。 (b) Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 在室温下的中子粉末衍射图和相应的Rietveld 精修。红圈是实验数据。黑线代表计算的模式。蓝色曲线是差异图，深绿色垂直刻度代表布拉格反射。 (c) Li3xSc1xZrxCl6 的晶格参数作为Zr4+(x) 量的函数。 (d) Li3xSc1xZrxCl6 的晶体结构沿[001]方向显示。 (Sc/Zr)Cl6 八面体以蓝色显示，Li+离子以金色球体显示。 (e,f)LiCl6八面体的排列(e)沿[100]方向和(f)沿[010]方向。深绿色、水绿色和青色八面体分别对应Li1、Li2和Li3。

通过交流阻抗谱(IS) 在298 至333 的温度范围内测量Li3xSc1xZrxCl6 和Li3xSc1xHfxCl6 (x=0、0.25、0.50、0.625、0.75 和1.0) 压制颗粒的离子输运行为K（图2a-d）。图2a和图2c分别显示了Li3xSc1xZrxCl6和Li3xSc1xHfxCl6 (x=0、0.25、0.50、0.625、0.75、1.0)的奈奎斯特图。低频区域的线性Warburg 元件是典型的纯离子导体。 Li3xSc1xZrxCl6 和Li3xSc1xHfxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75, 1.0) 相应的室温(298 K) 离子电导率和活化能，通过Arrheniou Stu 总结的线性拟合确定。随着x的增加，电导率首先增加到x=0.625，然后降低。

下面讨论这一趋势背后的原因。请注意，Li2ZrCl6 和Li2HfCl6 的电导率较低。 25C 时为0.01 mS cm1，这与之前的文献非常一致。这些结果表明，通过异价取代调节锂/空位无序可增加离子电导率并降低活化能。两个版本的最高离子电导率（Zr 类似物为2.2 mS cm1，Hf 类似物为1.1 mS cm1）在x=0.625 时实现。在导电性最强的组合物Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6和Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6中，Li+离子跳跃的总活化能分别为0.31和0.33eV。

通过直流极化测得Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6的电子电导率为3.11010S cm1，比离子电导率低7个数量级，表明其具有电子绝缘性能。

[图2] (a) Li3xSc1xZrxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75)的阻抗谱。 (b) Li3xSc1xZrxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75, 1.0)在不同温度(298333K)下的Li+离子电导率。活化能由阿累尼乌斯图的斜率确定。 (c) Li3xSc1xHfxCl6 (x=0.25, 0.50, 0.625, 0.75, 1.0) 的阻抗谱。 (d) Li3xSc1xHfxCl6 (x=0, 0.25, 0.50, 0.625, 0.75, 1.0)在不同温度(298333K)下的Li+离子电导率。虚线是数据的线性拟合。 Li3ScCl6的活化能为0.44eV，Li2.75Sc0.75Zr0.25Cl6为0.36eV，Li2.50Sc0.50Zr0.50Cl6为0.33eV，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6为0.31eV，Li2.25Sc0.25Zr0.75Cl6为0.34eV，Li2ZrCl6为0.47eV，Li2.75Sc0.75Hf0.25Cl6为0.35eV，Li2.50Sc0.50Hf0.50Cl6为0.34eV，Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6为0.33eV，Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6为0.33eV。 25Sc0.25Hf0.75Cl6为0.36eV，Li2HfCl6为0.47eV。

为了探讨Zr/Hf取代对新合成化合物中Li+离子扩散趋势的影响，对Li3xSc1xMxCl6 (M=Zr; x=0, 0.25, 0.625)进行了BVSE分析。 Li3ScCl6和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6在（010）和（001）方向投影的BVSE图像分别如图3a和图3b所示。在两个系统中观察到沿c 轴的连接性存在明显差异，如红色虚线所示。

三种组合物的BVSE 方法清楚地表明，与a 或b 轴相比，沿c 轴的离子传输受到更高的能垒，这表明这些组合物中离子传输的瓶颈是由离子传输过程引起的沿c轴决定。 c 轴。此外，Zr取代后沿c轴的Li+离子传输能垒降低（Li3ScCl6为0.59eV；Li2.75Sc0.75Zr0.25Cl6为0.55eV；Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6为0.52eV）（图3c） -e）。

为了揭示这种效应的根源，测量了锂离子传输的跳跃距离和瓶颈区域。 Zr4+取代后沿c轴的跳跃距离缩短，因为晶格在此方向收缩。值得注意的是，随着x的增加，Li+离子传输的三角瓶颈面积也增加。这些导致Li+离子沿c方向跳跃的能垒降低（图3f）。请注意，离子电导率由活化能(Ea) 和载流子浓度(n) 共同决定。这两个因素单调变化，但方向相反且变化率不同，导致相关性在x=0.625 时达到最大值。 AIMD模拟在650至950K的高温下进行，以加速扩散并缩短模拟时间。

模拟过程中没有Zr/HfCl 或ScCl 键断裂，证实了相稳定性。图3h 显示了AIMD 模拟中Li3xSc1xMxCl6 (M=Zr/Hf; x=0, 0.625) 的Li+ 离子扩散系数的阿伦尼乌斯图。 Li+离子在Li3xSc1xMxCl6 (M=Zr/Hf; x=0.625)中的扩散速率远高于Li3ScCl6中的扩散速率。此外，Li3ScCl6、Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6和Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6的拟合活化能分别为0.29、0.21和0.24eV。这些结果表明，用Zr/Hf 替代Sc 后，Li+ 离子扩散显着增强。

[图3] (a) Li3ScCl6 和(b) Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 中Li+离子的等值面（黄色）是通过键价势能（BVSE）方法计算的。 (ce) 通过BVSE 方法获得(c) Li3ScCl6、(d) Li2.75Sc0.75Zr0.25Cl6 和(e) Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 精制结构的Li+ 离子迁移势垒。 Li1位点的位点能量以零为参考，这是最低能量。绿色和橙色部分分别代表Li1Li2路径和Li3Li1沿c方向的迁移势垒；蓝色部分描绘了ab 平面中沿Li2Li3 路径的迁移势垒。 (f) Li+离子沿c方向传输的瓶颈区（红色曲线）和迁移势垒（绿色曲线）。瓶颈区域由细化结构推导出来，而能垒则由BVSE方法计算。 (g) Li+离子沿c方向传输的瓶颈示意图。 (h) 基于AIMD 模拟计算的不同温度（650、750、850 和950 K）下的Li+ 离子示踪扩散率。虚线是数据的线性拟合。 Li3ScCl6的活化能为0.29eV，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6的活化能为0.21eV，Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6的活化能为0.24eV。

为了阐明异价取代对微观Li+离子传导的影响，进一步计算vanHove相关函数，研究母体成分Li3ScCl6和掺杂成分Li2.375Sc0.375M0.625Cl6(M=Zr)中Li+离子的相对迁移情况。 /Hf）。 vanHove 相关函数的自(Gs) 部分描述了时间t 后Li+ 离子相对于其初始位置的距离。 0 到2.0 之间的Gs 峰响应最近的LiLi 距离，在Li3ScCl6 和Li2.375Sc0.375M0.625Cl6 (M=Zr/Hf) 中，该距离在3 ps 内衰减。 Gs图中最近的Li的衰减时间代表Li原子的扩散。 Li2.375Sc0.375M0.625Cl6 (M=Zr/Hf)的Gs衰减速率要快得多，表明其Li+离子扩散动力学比Li3ScCl6快得多。

另一方面，vanHove相关函数的不同（Gd）部分（图4a，b）反映了时间t后不同Li+离子相对于所选Li+离子的径向分布。 Li2.375Sc0.375M0.625Cl6（M=Zr 或Hf）中空出的Li 位点可能会立即被另一个Li+ 离子占据，从而证实了相关的迁移。高度相关的离子迁移和由此产生的快速离子交换速率，以及扩大的瓶颈尺寸，导致优异的离子传导性能。

[图4] (a) Li3ScCl6 和(b) Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 中van Hove 函数的独特部分。 (c) Li3ScCl6 和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 的纵向7Li SLRNMR 速率1/T1（log(1/T1) 与1000/T 图）在11.7T 磁场下作为温度的函数。 (d) Li3ScCl6 和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 的7Li 扩散系数的阿伦尼乌斯图。

为了揭示异价取代对Li+离子传导的影响，通过使用时域7Li自旋晶格弛豫（SLR）NMR测量Li3ScCl6和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6来进一步探索Li+离子扩散动力学。 SLR率(1/T1)与波动的局部场有关，可用于确定Li+离子相关时间c。扩散引起的NMRSLR速率显示出特征温度Tmax，在该温度下Li+离子扩散过程的相关速率(1/c)等于拉莫尔频率。

也就是说，当峰值最大时，可以根据关系式0c1来估计相关率。因此，在Tmax时，Li+离子扩散过程的相关时间可计算为4.11010s，拉莫尔频率为4.11010s。测量中，7Li的频率为194MHz。在Li3ScCl6和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6中，Tmax分别出现在约384和378K（图4c），这意味着后者的Li+离子扩散过程的动力学更快。这与阻抗谱和AIMD 模拟非常吻合。 c的温度依赖性在低温侧和高温侧分别遵循阿累尼乌斯关系，根据该关系可以得到相关的活化能。

不幸的是，由于数据统计有限，无法获得高温侧翼（长程锂离子扩散过程）活化能的合理拟合。进行锂脉冲场梯度核磁共振(PFG-NMR) 测量以确定Li+ 离子示踪扩散系数。值得注意的是，在研究的温度范围（297313K）内，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 显示出比Li3ScCl6 高得多的Li+ 离子示踪扩散系数（图4d）。温度相关扩散系数的线性拟合遵循阿伦尼乌斯关系。从相应的斜率可知，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 中Li+离子示踪扩散的活能为0.16eV，低于Li3ScCl6 (0.19eV)。

Li+离子的相对迁移可以通过Haven比率（HR）来定量评估，HR是示踪扩散系数（Dtracer）与宏观长程扩散系数（D）的比值。 D 可以根据NernstEinstein 方程通过阻抗谱测量从电导率得出

其中n 是移动离子的浓度。 HR 在0 和1 之间变化，较低的值对应于多次扩散跳跃之间的高相关性。与Li3ScCl6 相比，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 在所访问的温度范围内显示出低得多的HR，例如，在303K 时为0.22 vs 0.71（表1）。

这些结果表明，Zr 取代的Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6 中相关迁移的百分比要高得多。 Li3ScCl6和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6的HR值都随着温度的升高而降低，这意味着Li+离子扩散过程中存在更多的相关跳跃。结果表明，调整锂离子浓度和空位有助于增强此类固态电解质的相关迁移。 Wagemaker 小组之前的一项研究在-Li3PS4 中报告了类似的观察结果。

[表1] Li3ScCl6和Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6的避风比（HR）

还研究了三种代表性组合物Li3ScCl6、Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6和Li2.375Sc0.375Hf0.375Cl6的相稳定性和电化学稳定性。相稳定性是通过计算材料项目(MP) 数据库中竞争稳定相的凸包(Ehull) 上方的能量来计算的。原始和掺杂变体的Ehull值均低于25meV/atom（Li3ScCl6分别为21meV/atom、Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6为2meV/atom、Li2.375Sc0.375Hf0.625Cl6为14meV/atom），表明这些化合物在0 K 下是亚稳定相，并且可以通过熵效应在室温下稳定。

使用基于MP 数据库的既定方案计算了三种组合物的热力学本征电化学窗口。平衡电压曲线和相应的相平衡作为参考Li/Li+ 的施加电位的函数。 Li3ScCl6 及其掺杂变体均显示出较宽的电化学窗口，相同的负极极限为4.25V，正极极限分别为0.91V、1.75V (M=Zr) 和1.37V (M=Hf)。

这些代表的热力学本征窗口比许多其他类别的SE 宽得多，包括硫化物和氧化物SE（Li10GeP2S12 (1.722.14V)、Li7P3S11 (1.712.31V)、Li7La3Zr2O12 (0.052.91V) 和Li0.33La0.56TiO3.2 (1.753.71V)。

Li3ScCl6 及其Zr 和Hf 取代版本通过还原和氧化反应的分解能显示为锂化学势的函数。由于Li3ScCl6 及其掺杂版本的氧化过程主要发生在Cl 阴离子上，因此这三种化合物的氧化反应分解能非常相似。进行线性扫描伏安测试以验证这些化合物的电化学稳定性。

Li3ScCl6、Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6和Li2.375Sc0.375Hf0.375Cl6的负极极限分别为4.28、4.26和4.22V，与计算结果非常一致。这些观察结果表明，Zr 替代引起的变化可以忽略不计，而Hf 替代导致电解质氧化电位略有下降。这些发现表明，与氧化电位较低的硫化物SE 相比，氯化锂具有优异的抗氧化稳定性（例如，Li3PS4 为2.31V，Li10GeP2S12 为2.14V）。

然而，Zr替代后，正极极限从0.97V（Li3ScCl6）增加到1.61V，Hf替代后增加到1.19V。这些值再次与计算结果非常吻合。尽管如此，掺杂变体的电化学窗口仍然落在常用正极材料的工作电压范围内，因此在组装成固态电池时不会导致降解。

采用Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6（简称LSZC）作为固体电解质层，以LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（此处标记为Ni80）或LiNi0.90Co0.05Mn0.05O2（标记为Ni90）为制作ASSB。正极（面积负载高达6.11 mg·cm2）和Li-In合金作为负极展示了掺杂SE的电化学性能。在LSZCSE 层和LiIn 负极之间放置一层薄薄的Li6PS5Cl，以防止氯化物SE 还原（电池配置示意图见图5a）。

电池在2.23.7V vs LiIn（2.8 至4.3V vs Li/Li+）的电压范围内以不同速率充电和放电。图5b和图5c分别显示了Ni90和Ni80正极在30C下不同倍率下的充电和放电容量。 Ni90正极在0.1C下的初始充电容量为263.9 mAh g1，放电容量为219.4 mAh g1，初始库仑效率高达83.2%。将电流密度增加到0.5C倍率后，保留了200.7mAh g1的容量。电流密度的进一步增加表现出良好的倍率性能（1C 时为178.6 mAh g1），并且在返回到初始0.5C 倍率后几乎完全恢复容量（图5b）。使用Ni80作为阴极的ASSB也表现出良好的倍率性能，如图5c所示。通过在相同电压范围内对电池进行恒电流循环来研究相同全固态电池的寿命（图5d）。

采用Ni90作为正极的电池在0.5C下循环超过200次后仍能保持约160.6mAh g1的容量（相当于78.1%的高保持率）。当与Ni80阴极配对时，ASSB表现出更长的使用寿命；即在1C 下循环1000 次后容量保持率为82.7%。还组装了采用LiScCl（此处标记为LSC）作为固体电解质的ASSB 以进行比较。由于Li3ScCl6 的离子电导率低得多，这些电池表现出比LSZC 更差的倍率性能，尽管在使用Ni90 或Ni80 循环时观察到与LSZC 相当的容量保持率。

然而，由于Zr取代后卤化物电解质的离子电导率增强，利用LSZC作为SE的ASSB在相同电流密度下表现出显着增加的容量和更好的倍率性能。这些结果表明Zr取代的Li3ScCl6是一种有前途的固态电解质材料，不仅具有高电导率，而且与正极材料相容。

[图5](a)LiIn/LPSC/LSZC/CAM固态电池示意图。 (b) Ni90/LSZC/LPSC/LiIn 固态电池

不同倍率（0.1C、0.5C、1C、2C和3C）下循环的倍率性能。（c）Ni80/LSZC/LPSC/Li−In固态电池在不同倍率（0.1C、0.2C、0.5C、1C、2C和3C）下循环的倍率性能。（d）Ni90/LSZC/LPSC/Li−In固态电池的循环性能。电池在前两个循环中以0.2C充电/放电，随后在其余测试中以0.5C充电/放电。（e）NCM80/LSZC/LPSC/Li−In固态电池的循环性能。电池在前两个循环中以0.1C充电/放电，随后在其余测试中以1C充电/放电。 总结与展望 在这项工作中，以Li3ScCl6作为原型，揭示了阳离子亚晶格无序和相关迁移对阳离子电导率的影响。当Zr取代Sc位点时，沿c轴的Li+离子传输通道变宽，相应的迁移能垒降低。因此，室温离子电导率提高至2.2 mS cm−1。 AIMD分析和NMRPFG测量相结合表明，Li2.375Sc0.375Zr0.625Cl6离子电导率的显著增强归因于调整Li+/空位浓度引起的Li+离子相关迁移比率的提高。优异的离子传导性能以及高氧化电位有助于固态电池良好的循环和倍率性能。工作强调了调节Li+/空位比作为调节相关迁移从而提高阳离子电导率的一种手段的功效。这些发现为无机框架中快离子传导的起源提供了新的见解，并且可以作为固态电解质设计的补充指南。 参考文献

用户评论

孤自凉丶

哇，一直对卤化物固体电解质很感兴趣，这篇实验新进展真是让人眼前一亮啊！期待看到更多详细的数据分析。

    有5位网友表示赞同！

何年何念

看了这个实验，感觉卤化物固体电解质的研究又迈出了重要一步，希望未来能应用到实际中。

    有8位网友表示赞同！

初阳

固体电解质的研究一直挺有挑战性的，这篇AIMD实验的分析做得真好，学到了很多。

    有12位网友表示赞同！

陌離

之前对卤化物固体电解质不太了解，这篇新进展让我对它有了更深的认识，感谢作者的分享。

    有8位网友表示赞同！

雁過藍天

这个实验结果真是太棒了！卤化物固体电解质的新进展对于电池行业来说意义重大。

    有17位网友表示赞同！

暮光薄凉

感觉作者在实验过程中遇到了不少困难，但最终还是取得了突破，这种坚持不懈的精神值得学习。

    有6位网友表示赞同！

坠入深海i

卤化物固体电解质的新进展让人振奋，希望这项技术能尽快商业化，让更多人受益。

    有9位网友表示赞同！

站上冰箱当高冷

之前总听说固体电解质有很好的前景，这篇AIMD实验分析让我更有信心了。

    有6位网友表示赞同！

疲倦了

看了这个实验，感觉卤化物固体电解质的研究越来越成熟了，期待看到更多相关成果。

    有8位网友表示赞同！

别伤我i

这篇实验分析写得挺详细的，但是对一些专业术语还是不太懂，希望能有更通俗的解释。

    有12位网友表示赞同！

那伤。眞美

感觉卤化物固体电解质的新进展可能会改变电池行业的格局，期待看到具体的应用案例。

    有11位网友表示赞同！

何必锁我心

对这篇AIMD实验的新进展有点失望，感觉和之前的研究没有太大区别。

    有18位网友表示赞同！

孤城暮雨

作者在实验过程中提到了很多问题，希望后续能针对这些问题进行深入研究。

    有6位网友表示赞同！

淡淡の清香

这个实验的结果挺有意思的，但是我觉得实验方法的创新性还不够。

    有6位网友表示赞同！

孤单*无名指

卤化物固体电解质的新进展对电池行业来说是个好消息，但是成本问题还是个大挑战。

    有11位网友表示赞同！

别留遗憾

这篇实验分析让我对卤化物固体电解质有了更深的了解，但是对实验数据的解读还是有点模糊。

    有14位网友表示赞同！

抚笙

感觉这个实验的结果对未来的研究有很好的指导意义，希望作者能继续跟进相关研究。

    有12位网友表示赞同！

念旧是个瘾。

虽然这篇AIMD实验的新进展很有价值，但是我觉得作者在讨论部分可以更加深入一些。

    有14位网友表示赞同！